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論文

Development of a practical tritiated water monitor to supervise the discharge of treated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

眞田 幸尚; 押切 圭介*; 菅野 麻里奈*; 阿部 智久

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1062, p.169208_1 - 169208_7, 2024/05

福島第一原子力発電所(FDNPP)の廃炉作業の一環として、2023年から貯蔵処理水の放出が開始される。本研究では、FDNPPでのバッチサンプリング測定により確認されたトリチウム水の濃度を連続的に監視する実用的なトリチウムモニタを開発した。このモニターは、安価なプラスチックシンチレータペレットからなるフローセル検出器を配置し、3つの検出器による同時測定、ベト検出器、環境$$gamma$$線の影響を低減するための鉛遮蔽を組み込んだ。このシステムは、測定時間30分で911Bq L-1の検出限界に達し、これはトリチウム水の排出基準1,500Bq L-1よりも低い。このシステムはまた、$$beta$$線スペクトルを用いて、トリチウム以外の妨害放射性核種やバックグラウンド放射線による妨害の存在を定性的に区別することができる。また、$$beta$$線スペクトルを用いて、トリチウム以外の妨害放射性核種やバックグラウンド放射線による妨害の有無を定性的に区別することができる。

論文

福島前面海域におけるトリチウム存在量の推定とその経時変化; 福島沿岸および沖合のトリチウム存在量と1F貯留量および年間放出管理量との比較

町田 昌彦; 岩田 亜矢子; 山田 進; 乙坂 重嘉*; 小林 卓也; 船坂 英之*; 森田 貴己*

日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(1), p.12 - 24, 2023/01

2013年から2021年の1月まで、福島第一原子力発電所周辺の福島沿岸と沖合という二つのエリアで、トリチウムのモニタリングデータからそのインベントリーの経時変化を推定した。それらの結果から沖合のエリアにおけるインベントリー平均量は、1Fに貯留されているトリチウムの凡そ1/5程度であり、その時間変動量は、1F貯留量の1/20程度ということが分かった。これらの結果は、既に海域に存在しているトリチウムのインベントリーが、1F貯留量の放出に際し、無視できないことを示している。また、その沖合の一定のエリアにおけるインベントリーの評価を1960年代にまで遡ると、過去には核実験により、平均して1F貯留量の4倍程のトリチウムインベントリーが1960年代に存在していた他、1960年から1980年代にかけて凡そ30年に渡り、1F貯留量と同程度かそれ以上のインベントリーが存在していたことが分かった。この事実は、過去に既に1F貯留量を瞬時に放出し当該沖合の海域に滞留するとした保守的条件より遥かにトリチウムが海洋中に存在していた時期が長期間あったことを示している。更に、トリチウムのインベントリーを千葉から宮城沖まで含めた領域に拡大し評価すると、現在、1F貯留量の凡そ半分が存在していることが分かる。ここで、トリチウムの被ばく量を魚食を通じた内部被ばくと仮定し、1F貯留量がその拡大領域にて拡散し1年滞留するとした保守的評価をすると、その量は、自然放射線からの寄与の100万分の一程度であり、殆ど無視できることが分かった。

論文

Basic study on tritium monitor using plastic scintillator for treated water discharge at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

眞田 幸尚; 阿部 智久; 佐々木 美雪; 菅野 麻里奈*; 山田 勉*; 中曽根 孝政*; 宮崎 信之*; 押切 圭介*; 渡部 浩司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 10 Pages, 2023/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

主な放射性物質を除去した「処理水」にはトリチウムが含まれており、日本のステークホルダーからはどのように処理するかが議論されている。施設内の処理水の量は限界に達しており、日本政府は、2023年度(年度:年度)までに海に放流することを決定した。本研究では、福島第一原子力発電所(FDNPS)のトリチウム水放出用のシンプルで実用的なトリチウムモニターを開発した。シンプルで実用的なトリチウムモニターは、薄いプラスチックシンチレーターシートに基づくFDNPSトリチウム水放出用に開発された。開発されたデバイスは、標準的なトリチウム溶液と最小検出可能活性を計算する方法を使用して較正された。厚さ0.25mmのシンチレータ15個を0.26Lのフローセルに配置して、サンプル水を供給し、3,200mm$$^{2}$$の有効表面積を得ることができる。完全な水でのトリチウム水の効率は0.000035cpsBq$$^{-1}$$である。単純なシールド条件下で検出可能な最小活性は7,800BqL$$^{-1}$$であった(測定時間は3,600秒であった)。

論文

福島第一原発港湾から流出したトリチウム量の経時変化の推定; 流出量変化の要因分析と福島事故前後の日本および世界の原子力施設との排出量比較

町田 昌彦; 岩田 亜矢子; 山田 進; 乙坂 重嘉*; 小林 卓也; 船坂 英之*; 森田 貴己*

日本原子力学会和文論文誌, 21(1), p.33 - 49, 2022/03

本論文では、福島第一原子力発電所の港湾口から沿岸へと流出するトリチウム量を、港湾内のトリチウムモニタリング結果から推定し、事故当初の2011年4月から2020年3月までの凡そ9年間に渡り、月間流出量を算出した。その結果、2015年の海側遮水壁閉合により、未知の流出は殆ど抑制されたことが分かった。また、この推定量を基に、日本全体の原子力施設からのトリチウム年間排出量を求め、事故前後の排出量の変遷を議論した。その結果、2015年以降、福島第一原子力発電所からの流出量は、事故前の約半分程度となっている一方、事故後の日本全体の排出量は大きく減少していることが分かった。

報告書

「ふげん」重水系・ヘリウム系等のトリチウム除去

瀧谷 啓晃; 門脇 春彦; 松嶌 聡; 松尾 秀彦; 石山 正弘; 荒谷 健太; 手塚 将志

JAEA-Technology 2020-001, 76 Pages, 2020/05

JAEA-Technology-2020-001.pdf:6.06MB

日本原子力研究開発機構新型転換炉原型炉施設「ふげん」(以下、「ふげん」という。)は、約25年間の運転を経て、2008年2月12日に廃止措置計画の認可を取得し、廃止措置に移行して解体作業を進めている。「ふげん」は、減速材として重水を使用しており、原子炉の運転に伴って重水素による中性子の吸収によってトリチウムが生成・蓄積されているため、炉心本体, 重水系及びヘリウム系はトリチウムによって汚染されている。これらの設備の解体撤去に先立ち、環境へのトリチウムの放出量及びトリチウムによる内部被ばくリスクを低減するとともに、作業性を確保するため、廃止措置の第一段階である「重水系・ヘリウム系等の汚染の除去期間」の作業の一環として、これらの設備のトリチウム汚染を除去する作業を2008年度から開始し、2017年度に完了した。本報告書では、炉心本体, 重水系及びヘリウム系のトリチウム汚染の除去作業に当たって作業方法や作業の進捗管理等を検討し、実証した結果を報告する。

論文

新型転換炉原型炉ふげんの廃止措置状況

瀧谷 啓晃; 荒谷 健太; 粟谷 悠人; 石山 正弘; 手塚 将志; 水井 宏之

デコミッショニング技報, (59), p.2 - 12, 2019/03

新型転換炉原型炉ふげんは、2008年2月に廃止措置計画の認可を受け、廃止措置に取り組んでいる。2018年3月に廃止措置の第1段階(重水系・ヘリウム系等の汚染の除去期間)を終了し、現在第2段階(原子炉周辺設備解体撤去期間)に移行している。本報告では、新型転換炉原型炉ふげんの廃止措置の第1段階における成果について紹介する。

論文

1F見学会; 福島第一原子力発電所見学報告、追録

須藤 俊幸

原子力・放射線部会報(インターネット), (19), P. 15, 2016/12

経済産業省の汚染水処理対策委員会トリチウム水タスクフォースの報告書では、薄めて海に放出する方法が最もコストが安く最短で処分できると評価されていることに関し、その放射能がどの程度のものなのか把握するための一助として、原子力発電所や再処理施設からの放出量と比較について述べた。

論文

福島第一原子力発電所現状視察

須藤 俊幸

技術士, 28(11), p.8 - 11, 2016/11

福島第一原子力発電所の事故から5年が経過し、原子力・放射線部会では発電所の現状を自ら確認し、技術士として情報発信すべく見学会を主催した。集合地点から発電所間の移動の際の風景、発電所での各原子炉、汚染水処理、構内、労働環境の改善等の状況について報告する。廃止措置に向けて現場は変化し続け、必ずしも順調とはいえないが粘り強く地道に進展している。関係者の真摯な努力と使命感に感銘を受けた。

論文

環境試料中有機結合型トリチウム(OBT)分析における迅速燃焼装置を用いた前処理法の検討

眞鍋 早知; 松原 菜摘; 三枝 純; 武石 稔

KEK Proceedings 2016-8, p.281 - 285, 2016/10

環境試料中の有機結合型トリチウム(以下、OBT)を分析するために必要な前処理法として石英管燃焼法と迅速燃焼装置を用いた手法がある。東京電力福島第一原子力発電所の事故以降、海産物中のOBTを迅速に評価することが求められており、このためには前処理に要する時間の短縮や操作性の向上等が必要である。そこで、迅速燃焼装置を用いた前処理のうち、燃焼過程について試料の形状や供試量を変化させ、燃焼水の収量、回収率を整理・検討した。

論文

Tritium decontamination of contaminated system with tritiated heavy water by drying treatment

門脇 春彦; 松嶌 聡; 中嶌 良昭

Proceedings of 24th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-24) (DVD-ROM), 6 Pages, 2016/06

新型転換炉「ふげん」は重水減速軽水沸騰冷却圧力管型の原子炉である。原子炉の運転によって重水中にトリチウムが発生したため、重水系及びヘリウム系はトリチウムによって汚染された。「ふげん」において生じたトリチウムの化学形態は水分子である。トリチウム汚染された重水系の乾燥処理のために、通気乾燥と真空乾燥が系統の乾燥に適用され、それぞれ系統内の重水の乾燥処理に効果があることを実証した。ヘリウム系は汚染レベルが低くまた内包物を含まない系統であるが、本系統は真空乾燥により速やかに処理を完了することができた。しかし、重水浄化系は乾燥処理に長期間を要した。試験の結果から、除染対象にアルミナペレット、樹脂、シリカゲルのような水の吸着材を含む場合、乾燥処理に長期間を要することが判明した。これに対し、ローター式除湿機の乾燥処理の試験結果より、吸着重水を軽水に置換することでトリチウム化重水の除去を加速できることが示された。

論文

Hydrophobic platinum honeycomb catalyst to be used for tritium oxidation reactors

岩井 保則; 久保 仁志*; 大嶋 優輔*; 野口 宏史*; 枝尾 祐希; 谷内 淳一*

Fusion Science and Technology, 68(3), p.596 - 600, 2015/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.57(Nuclear Science & Technology)

トリチウム酸化反応器に適用可能な疎水性白金ハニカム触媒を開発した。ハニカム形状の触媒は圧力損失を減少させることができる。試作した疎水性触媒はメタルハニカム担体と炭化ケイ素ハニカム担体の二種類である。白金微粒子を数ナノメートルに微細化することで微量トリチウムの触媒酸化活性を大幅に向上させることができた。水素濃度は総括反応速度にほとんど影響を与えない。白金表面上への水蒸気と水素の競合吸着の影響から反応速度定数は底値を持つ。底値を示す水素濃度は、乾燥ガス下では100ppmであった。これらのハニカム触媒の活性はペレット状の疎水性触媒と同等であり、疎水性ハニカム触媒のトリチウム酸化反応器への適用可能性を示すことができた。

論文

田中貴金属工業の触媒技術

久保 仁志*; 大嶋 優輔*; 岩井 保則

JETI, 63(10), p.33 - 36, 2015/09

田中貴金属工業は純金積み立てのイメージが強いが、主に工業用の材料製造を行っている貴金属メーカーである。化学製品も例外ではなく、貴金属薬液から触媒も手がけており、中でも燃料電池用触媒は世界トップシェアを誇る。本稿では田中貴金属工業の最近の成果である日本原子力研究開発機構と共同開発した核融合施設向けのトリチウム処理に関する疎水性貴金属触媒について概説する。

論文

核融合炉におけるトリチウムの効率回収に向けた疎水性白金触媒の開発

岩井 保則; 久保 仁志*; 大嶋 優輔*

Isotope News, (736), p.12 - 17, 2015/08

原子力機構は田中貴金属工業と共同で核融合炉の実現に向けてトリチウムを回収するための新たな疎水性白金触媒の開発に成功した。核融合向けに必要であった触媒の耐放射線性、耐熱性について、無機物質を基材に疎水化処理を施す新たな触媒製法の開発により耐放射線性の目安となる530kGyの放射線照射に対して性能劣化がないこと、また通常使用される温度の70$$^{circ}$$Cを大きく上回る600$$^{circ}$$C超の耐熱性確保にも成功し、これまでの技術的課題を解決した。さらに、この方法で作製した触媒は、従来の約1.3倍に相当する高い交換効率を達成することも確認した。本報告は疎水性触媒による核融合炉安全性の向上につき概説する。

論文

トリチウムを安全に扱うための触媒開発; 核融合の実用化に近づく大きな一歩

岩井 保則; 久保 仁志*; 大嶋 優輔*

化学, 70(5), p.35 - 40, 2015/05

核融合の実現に向けた研究開発として、トリチウム水と軽水素ガスを接触させ、水蒸気-水素間の水素同位体の交換を可能にする疎水性触媒作成技術の開発に成功した。本触媒は、核融合炉で発生しうるトリチウム水の減容・濃縮に適用できる。一般の触媒は水蒸気雰囲気では触媒性能を失うため、本触媒は高濃度の水蒸気雰囲気でも触媒の活性を維持するために本触媒は特殊な疎水性処理を施している。水素の同位体であり放射性のトリチウムを燃料として大量に使用する核融合プラントでは、環境中へのトリチウム放出を抑制するために、トリチウムを酸化処理し、水形にしたのちに吸着剤等で除去を行う。貴重な資源であるトリチウムを燃料として再循環させるために、核融合プラントではトリチウム水を濃縮し、ガス形に変換するトリチウム水処理システムを設ける。トリチウム水処理システムはその技術的難易度ゆえに核融合トリチウム関連技術で唯一国内にてシステム実証されておらず、本触媒の開発によりその大きな技術的ハードルを越える見通しを得た。本成果の研究過程と期待される波及効果を含め解説する。

論文

Evaluation of residual tritium in stainless steel irradiated at SINQ target 3

菊地 賢司; 中村 博文; 辻本 和文; 小林 和容; 横山 須美; 斎藤 滋; 山西 敏彦

Journal of Nuclear Materials, 356(1-3), p.157 - 161, 2006/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:36.38(Materials Science, Multidisciplinary)

SINQターゲットで高エネルギー陽子を鉄鋼材に照射すると、種々の放射性核種とともに、1dpaあたり水素が数百appm、ヘリウムが数十appm生成される。しかしこれまでトリチウムガスの生成量については報告されていない。そこで、ターゲットモデレータ体系の計算と、$$gamma$$線測定による計算手法のベンチマーク試験、及び加熱法による試料から放出されるトリチウムを液体シンチレーションカウンターで測定し、照射終了時に試料に残存していた量を評価した結果、計算推定量の約20%以下(照射温度が250$$^{circ}$$C以下の試料に対して)であることがわかった。加熱時のガス放出開始は250$$^{circ}$$C以上であった。

論文

Operation scenarios and requirements for fuel processing in future fusion reactor facilities; Hydrogen isotope separation as a key process for fuel recycle and safety

大平 茂; 山西 敏彦; 林 巧

Journal of Nuclear Science and Technology, 43(4), p.354 - 360, 2006/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

この論文では、将来のD-T核融合炉における総合的な燃料処理プロセスの見地からのITER及び次期核融合炉の運転シナリオが、運転や安全の要求事項などに起因したシステム設計の要件の比較とともに示す。D-T核融合炉施設における燃料プロセスでは、ITERにおいても実証炉等においてもほとんどの基礎的な要求は同じと考えられる。しかし、ITERと実証炉等のそれぞれの運転シナリオの違いからシステムの設計要件もおのずと異なると考えられる。ITER及び実証炉のさまざまな運転をカバーすべきトリチウム・プラントのシステム設計要件を比較・検討した。実証炉では、真空容器内機器がITERより高い温度で運転されるため、構造材料中のトリチウム透過によるトリチウム濃度の上昇がある。このため、冷却材からのトリチウム除去はより重要になると考えられる。将来の核融合炉中の水素同位体処理と関連する幾つかの重要な制御因子についても議論する。

論文

Tritium release from bulk of carbon-based tiles used in JT-60U

竹石 敏治*; 片山 一成*; 西川 正史*; 正木 圭; 宮 直之

Journal of Nuclear Materials, 349(3), p.327 - 338, 2006/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:41.45(Materials Science, Multidisciplinary)

本報告ではJT-60Uの重水素放電時に使用された等方性グラファイトバルク並びにCFCタイルバルクに蓄積されているトリチウムの放出実験を行い、タイルバルクからのトリチウム放出挙動や回収方法についての検討を行ったものである。今回トリチウム放出に使用したいずれのタイル試料も、放出前のSEM観察により明確なタイル表面での再堆積層の形成が認められなかった部分のものであり、タイルバルクからのトリチウムの放出挙動として扱うことができると考えられる。どのタイル試料においても乾燥ガスパージによって拡散によりタイルから放出されるトリチウムの一部はいったんバルク内の水酸基等にトラップされるためタイルに残留する。このトラップされたトリチウムの短時間での放出には同位体交換反応が有効であった。しかしながら、昇温操作(1200$$^{circ}$$C)による高温状態での交換反応による回収操作を行ってもまだタイルに捕捉されているトリチウムの約1%は残留し、すべてのトリチウムの短時間での回収には酸素燃焼を行う必要があることがわかった。燃焼法については等方性グラファイト,CFCタイルともに約600$$^{circ}$$C以上で燃焼が確認されたが、800$$^{circ}$$C付近が有効な燃焼温度であることが判明した。

論文

Vapor species evolved from Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ heated at high temperature under various conditions

星野 毅; 安本 勝*; 土谷 邦彦; 林 君夫; 西村 秀俊*; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*

Fusion Engineering and Design, 81(1-7), p.555 - 559, 2006/02

 被引用回数:18 パーセンタイル:76.2(Nuclear Science & Technology)

核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材料の第1候補材料であるチタン酸リチウム(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)は、高温領域でLiの蒸気圧が高いことが知られているが、さまざまな雰囲気中における確立したデータは存在しない。そこで、トリチウム回収の際の使用候補となる各種スイープガス雰囲気中における蒸発蒸気種の平衡蒸気圧を測定し、スイープガス組成によるLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$の蒸発特性への影響を調べた。スイープガス中に水素または水蒸気を添加した結果、Liを含む蒸気種の蒸気圧は、添加しない場合と比較し、約一桁高くなることがわかった。また、Liの平衡蒸気圧の温度依存性を調べた結果、Liの蒸発が始まる温度は、水素または水蒸気を添加したスイープガス雰囲気中においては約973K、真空または酸素を添加した雰囲気中においては約1273Kであることが明らかとなった。さらに、測定後の試料を観察した結果、水素雰囲気中にて測定した試料は白色から深青色と変化し、還元反応による構造変化も起きることがわかった。

論文

Evaluation of contact strength of Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ pebbles with different diameters

土谷 邦彦; 河村 弘; 田中 知*

Fusion Engineering and Design, 81(8-14), p.1065 - 1069, 2006/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:60.27(Nuclear Science & Technology)

核融合炉ブランケットには、燃料であるトリチウムを造るためにリチウム含有セラミックスが微小球形状(直径0.3$$sim$$2mm)として充填される。この微小球の各種特性(物理・化学的特性,熱的特性,機械的特性,照射特性等)を把握することは、ブランケットを設計するうえで必要不可欠である。このため、ヘルツの公式を用いて、YTZ(高強度ジルコニア)ボール及びLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球の接触応力を求め、微小球の圧潰特性を評価した。直径の異なるYTZボールの最大接触圧力の評価を行った結果、球面と半無限平板の接触として取扱うことにより、セラミックス材料でも本公式で評価可能であることがわかった。次に、リチウム含有セラミックスである理論密度80$$sim$$85%TDの直径の異なるLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球を評価した結果、接触応力は約6,000$$sim$$8,000N/mm$$^{2}$$の範囲であり、微小球直径にかかわらず、ほぼ一定であることがわかった。また、製造法の異なるカナダ製Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$微小球の最大接触圧力も同じであること,$$^{6}$$Li同位体比の違いによる最大接触圧力の違いもないこと等が明らかになった。

論文

Distinctive radiation durability of an ion exchange membrane in the SPE water electrolyzer for the ITER water detritiation system

岩井 保則; 山西 敏彦; 磯部 兼嗣; 西 正孝; 八木 敏明; 玉田 正男

Fusion Engineering and Design, 81(1-7), p.815 - 820, 2006/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:70.56(Nuclear Science & Technology)

アルカリの添加なしに直接電解が可能な固体高分子電解法(SPE)は核融合で発生するトリチウム水の処理システム向け電解プロセスとして魅力的であるが、使用においては特にイオン交換膜の放射線耐久性を考慮する必要がある。市販イオン交換膜であるナフィオン膜の放射線耐久性を、原研高崎研究所のCo-60照射施設及び電子線加速器を用い、引っ張り強度,イオン交換能,電気伝導率,透過係数,単位重量あたりの溶解フッ素量等の観点から検証した。ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)を主鎖にスルホン酸基を側鎖に有するナフィオン膜は、浸水状態における$$gamma$$線照射時の引っ張り強度の劣化挙動がPTFEの劣化挙動と大きく異なることを見いだした。イオン交換能の照射線量依存性はナフィオンの各グレードにおいてほぼ同様であった。いずれにせよ核融合実験炉ITERにおいてイオン交換膜に求められる積算照射量530kGyまでは問題となるまでの性能低下が起こらないことを見いだした。ナフィオンの放射線耐久性はその構造式から推定されるよりも高く、温度や照射線種などの影響を検証するとともに、ラジカル反応機構から雰囲気が与える影響を考察した。

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